Il Lussemburgo divenne membro della FIFA nel 1910. Il 29 ottobre 1911 i leoni rossi giocarono, contro i vicini francesi, la loro prima partita ufficiale: l’incontro terminò con il risultato finale di 1-4 per gli ospiti. La nazionale lussemburghese si “vendicò” l’8 febbraio 1914, battendo la stessa squadra per 5-4, con Jean Massard che quel giorno segnò ben quattro gol. La partecipazione ai Giochi olimpici di Anversa nel 1920 si risolse in una sconfitta per 3-0 di Jos Koetz e compagni contro i Paesi Bassi. Koetz, all’epoca giocatore del Fola Esch, partecipò alla prime tre campagne olimpiche del Lussemburgo.
Nel 1924 la nazionale lussemburghese giocò solo sporadicamente contro squadre di alto livello (disputò, tuttavia, molte partite contro squadre B provenienti da Francia, Belgio, Italia e Svizzera, e contro la squadra regionale delle province meridionali dell’Olanda). Alle Olimpiadi, contro l’Italia, al Pershing Stade, fu sconfitta con due gol di scarto. Nel 1927 l’Inghilterra sconfisse il Lussemburgo (2-5) e lo stesso fece il Belgio (3-5) durante la competizione calcistica delle Olimpiadi del 1928 ad Amsterdam. I belgi dopo i primi 25 minuti erano in vantaggio per 3-0, ma Guillaume Schtuz, Jean Pierre Weisgerber e Robert Theissen con tre gol in 15 minuti riuscirono a strappare il pareggio poco prima dell’intervallo, precisamente al 44º minuto. Il Lussemburgo mantenne il pareggio fino al 67º, quando Jacques Moeschal segnò il quarto gol del Belgio, seguito da una quinta rete sei minuti più tardi. L’Egitto fu la prima squadra non europea che affrontò il Lussemburgo: la partita si concluse con un pareggio, 1-1, piuttosto soddisfacente per il Lussemburgo, che oltre all’Egitto nella sua storia sconfisse anche la Turchia per 2-0. I leoni rossi parteciparono alle prime fasi di qualificazione al campionato del mondo 1934, perdendo pesantemente contro la Francia per 1-6.